O pintor naïf registra cenas do cotidiano, do samba e da favela, além de figuras primitivistas. Seu trabalho é comparado ao de Heitor dos Prazeres (1898-1966), outro compositor apaixonado por pincéis. Nelson expôs no Arquivo da Cidade, no Museu da Imagem e do Som e no Museu do Folclore, na capital fluminense. Exibiu seus quadros até no Rock in Rio, em 2019, atração do Espaço Favela.
Além da música e dos pincéis, gostava de cinema. Nelson participou dos filmes “É Simonal”, de Domingos de Oliveira, “O primeiro dia”, de Walter Salles, e “Orfeu”, de Cacá Diegues, além da minissérie “Presença de Anita”, da TV Globo. No Festival de Gramado, ganhou o Kikito de melhor trilha sonora com “Nelson Sargento da Mangueira”, curta de Estêvão Pantoja.
Nelson Sargento escreveu os livros “Prisioneiro do mundo” (poemas), “Samba eu” (contos) e “Pensamentos” (reflexões). Em 2008, em entrevista ao portal A Nova Democracia, desabafou: “Todos os meus trabalhos são independentes: quadros, livros e sambas. Porém, o independente de hoje em dia depende de tudo e de todos.”
Quando fez 95 anos, relembrou ao jornal “O Globo” outra faceta de sua produção literária: um conto erótico publicado na revista “Ele & Ela”. “Eu falava das coisas que o sexo pede, me inspirei nos quadrinhos do Carlos Zéfiro. Na época, me chamaram de indecente”, contou.