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Villar alcançou fama nacional e internacional ao interpretar o Zé do Burro, personagem principal do filme O Pagador de Promessas, de Anselmo Duarte, vencedor da Palma de Ouro no Festival de Cinema de Cannes em 1963.
Ele também interpretou Lampião em Lampião, Rei do Cangaço (1964), de Carlos Coimbra, e Augusto Matraga, em A Hora e a Vez de Augusto Matraga (1965), de Roberto Santos.
Nas décadas seguintes, consolidou uma carreira na televisão ao participar de diversas novelas da Tupi e da Globo. Seu último trabalho foi na novela Passione, de 2010.